Metal Organik Kafes Yapısında Kararlaştırılmış Geçiş Metal Nanokümeleri ve Fenol Hidrojenlenmesindeki Katalitik Performansları

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Van Yüzüncü Yıl Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya (Dr), Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2017

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: İlknur Efecan Ertaş

Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Mehmet Zahmakıran

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu tez çalışmasında, MIL-101 metal-organik kafes yapısında kararlaştırılmış rutenyum (Ru@MIL-101), rodyum (Rh@MIL-101) ve iridyum (Ir@MIL-101) nanokümeleri, aktive edilmiş MIL-101 yapısına Ru(cod)(cot), Rh(acac)3 ve Ir(cod)(MeCp) komplekslerinin gaz fazından infiltrasyonu ve daha sonra H2 ile indirgenmesi yoluyla hazırlanmıştır. Bu malzemelerin tanımlanması ileri analiz yöntemleri ile gerçekleştirilmiştir. Elde edilen bulgular bize izlenilen yöntem sonucu oluşturulan Ru, Rh ve Ir nanokümelerinin taşıyıcı malzemenin kristalliğini bozmadan MIL-101 yapısında oluştuklarını göstermiştir. Bu malzemelerin kataliz alanındaki uygulamaları fenolün seçici olarak siklohekzanon'a hidrojenlenme tepkimesinde etkinlik ve seçicilik yönünden incelenmiş ve en iyi katalitik performansı gösteren Ru@MIL-101 katalizörü, 323 K sıcaklık ve 5 bar başlangıç H2 basıncı altında suda gerçekleştirilen tepkimede yüksek etkinlik (TOF=29 mol siklohekzanon/mol Ru×saat), dönüşüm (>90%) ve seçicilikte (>90%) siklohekzanon oluşumunu sağlamıştır. Rh@MIL-101 ve Ir@MIL-101 katalizörleri ise aynı koşullar altında bu tepkime için düşük dönüşüm veya seçicilik göstermişlerdir. Ayrıca sülfonik asit fonksiyonelli MIL-101 (S-MIL-101) yapısında kararlı Rh nanokümeleri, kaynakçaya ilk kez bu çalışmamız ile kazandırılan yeni yöntem ile hazırlanarak suda gerçekleştirilen fenolün siklohekzanon'a hidrojenlenme tepkimesinde ılımlı koşullar altında (323 K, 5 bar başlangıç H2 basıncı) yüksek etkinlik (TOF=78 mol siklohekzanon/mol Rh×saat), %92 seçicilik ve %95 dönüşüm sağlamıştır.