Metal Oksit Destekli Nanokümeler Varlığında Guanidin Borhidrür'ün Hidrolizinden Hidrojen Üretimi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Van Yüzüncü Yıl Üniversitesi, Fen Fakültesi, Kimya Bölümü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2022

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Nesrin Ermiş

Danışman: Mehmet Gülcan

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bor-azot-hidrojen (B-N-H) bileşikleri, yüksek hidrojen kapasiteleri nedeniyle hidrojenin katı halde depolanmasında çok büyük ilgi çekmektedir. Bir B-N-H türevi olarak, guanidin borhidrür ([C(NH2)3]+[BH4]-, GBH), hidrojen içeriği ağırlıkça % 13.1 olan potansiyel bir kimyasal hidrojen depolama malzemesidir. İlk olarak 1954 yılında Schechter tarafından sentezlenmiştir. Sonraki yıllarda, Groshens ve Rieger tarafından da GBH saf olarak sentezlenmiş ve termal ayrışma özellikleri araştırılarak bir hidrojen depolama malzemesi olarak önerilmiştir. GBH'den termal ayrışma yoluyla hidrojen üretimi esnasında açığa çıkan amonyak, özellikle yakıt hücreleri için zehir etkisi gösterdiğinden hidrojen üretiminde farklı alternatiflere başvurulmuştur. Bu amaçla GBH'den hidroliz yoluyla hidrojen üretimi çalışmalarına odaklanılmıştır. GBH kendiliğinden hidroliz olmaya karşı dirençlidir ve uygun bir katalizör varlığında hidroliz tepkimesi ile GBH başına 4 mol H2 elde edilebileceği rapor edilmiştir. Bu yüksek lisans tezinde farklı metal oksit (TiO2; ZrO2 ve CeO2) destekli Ru (0) veya Rh (0) nanokümeleri (Ru@TiO2; Ru@ZrO2; Ru@CeO2; Rh@TiO2; Rh@ZrO2; Rh@CeO2) klasik yöntemle tepkime dışı (ex-situ) hazırlanmış, hazırlanan katalitik malzemeler ilk kez GBH'nin hidrolizinden hidrojen üretimi tepkimesinde heterojen katalizör olarak kullanılmış ve en etkin metal-destek ikilisi belirlenmiştir. En etkin katalitik malzeme ileri analitik ve spektroskopik yöntemlerle karakterize edildikten sonra farklı katalizör ve substrat derişimleri ile farklı sıcaklıklarda katalitik tepkimeler gerçekleştirilerek katalitik hidroliz tepkimesi için aktivasyon parametreleri (Ea: Aktivasyon Enerjisi; ΔH*: Aktivasyon Entalpisi; ΔS*: Aktivasyon Entropisi) hesaplanmış ve tepkime kinetiği ortaya konulmuştur. Anahtar kelimeler: Guanidin-borhidrür, Hidrojen, Hidroliz, Katalizör, Nanoküme